分会场

内燃机碳中和与排放控制

摘要

选择性催化还原（SCR）脱除NOx是一种成熟的汽车尾气净化技术，但是在实际使用中，催化剂容易受到水蒸气的影响导致催化性能下降。Watling等[1]通过台架试验发现Cu分子筛催化剂能吸附尾气中的水蒸气，在柴油机冷启动阶段的前期，排气组分中的水蒸气在SCR催化剂上发生吸附并放热，导致SCR出口气体温度明显高于入口气体温度。随着研究的深入，水蒸气对低温下SCR催化剂性能的抑制机理逐渐清晰，Ma等[2]通过NH3-TPD试验发现，进气组分中加入水蒸气后会不同程度的降低Cu分子筛催化剂表面各NH3吸附位上的NH3存储量，从而导致催化剂性能下降。早期的SCR反应动力学模型大多忽略水蒸气对SCR催化剂的影响，因此本文针对SCR系统，基于催化剂小样试验并结合柴油机实际工况中的边界条件对SCR反应机理开展了系统的研究。利用GT-POWER软件建立了Cu分子筛催化剂NH3-SCR催化反应动力学机理模型，该模型考虑了NH3吸附与脱附、NH3氧化、NO氧化、标准SCR反应和N2O生成等反应。结果表明：进气组分中加入水蒸气会降低催化剂表面的总氨存储量，其中弱酸位上氨存储量的降低尤为明显。除此之外，考虑到吸附态的NH3会在催化剂表面发生脱氢，其脱氢程度随着反应温度的升高而增加，导致标准SCR反应条件下低温和高温下的N2O生成路径存在差异。Xi等[3]的研究表明，进气组分中水蒸气的存在会抑制标准SCR反应条件下催化剂表面硝酸盐的生成，并提出标准SCR条件下的N2O生成量与催化剂的氧化程度相关。因此，考虑到进气组分中水蒸气的影响，修正了NH3吸附、脱附机理，并改进了标准SCR反应条件下的N2O生成机理，以及修正了标准SCR反应条件下N2O生成反应的温度区间，提升了模型在稳态工况下的预测精度。瞬态工况下，模型较好的预测了低NH3覆盖度下浓度切换时的N2O生成量，但是对于高NH3覆盖度下浓度切换时出现的N2O生成峰，模型的预测值与试验值存在一定的偏差。

关键词

柴油机;选择性催化还原;氮氧化物;氧化亚氮;水蒸气;数值模拟

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