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内燃机碳中和与排放控制

摘要

随着“碳达峰”与“碳中和”政策的逐步推行，降低温室气体排放，实现低碳化转型已成为各行各业所面临的重大问题。“双碳”政策也给交通部门和内燃机行业带来了新的挑战。汽油机稀薄燃烧技术以能耗低、碳排放低及常规污染物排放少等优势受到了广泛关注，但在实际应用中，稀燃汽油机燃用的混合气偏离理论空燃比，因此传统的TWC不能正常工作。针对稀燃汽油机 NOx 排放控制问题，稀燃 NOx 捕集器因其在常规汽油机排气温度窗口条件下具有较高的 NOx 转化效率，且几乎不存在二次泄露污染，逐渐得到越来越多的关注。 当前，有关LNT工作过程的研究多基于实验或半经验方法。针对这一问题，本文基于第一性原理，建立了LNT催化剂 Pt-M(M=Pt、Pd、Rh)/γ-Al2O3 (100) 微观模型，研究了贵金属催化剂对LNT的NOx吸附和还原过程的影响，探究了CO自抑制效应的微观成因。最后，分析了 LNT 还原主要副产物 N2O的生成机理，探究了贵金属催化剂对N2O生成的影响。 首先对 LNT 吸附过程中贵金属催化剂对 NO 吸附过程的影响进行了研究。结果表明：NO 在贵金属催化位点上的吸附强度受吸附构型和贵金属催化剂的影响。不同NO吸附构型的吸附强度依次为N-end型>Bridge型>O-end型，不同催化剂构型对NO的吸附强度依次为Pt-Rh>Pt-Pt>Pt-Pd。从优化NOx吸附过程的角度而言，N-end 构型和 Pt-Rh 催化剂更优。 随后研究了贵金属催化剂对LNT还原过程的影响。结果表明：CO 的吸附强度受吸附构型和贵金属催化剂的影响。CO 的不同构型吸附强度为C-end 型>Bridge 型>O-end型，不同催化剂对 CO 的吸附强度为 Pt-Pt>Pt-Rh>Pt-Pd。CO 自抑制效应本质是 NO 和 CO 在催化位点上吸附成键过程相似，CO 的吸附占据了催化位点，限制了NO吸附与后续过程。从优化 LNT 还原过程的角度，Pt-Pd 催化剂更优。 最后研究了贵金属催化剂对 LNT 还原产物 N2O生成的影响。结果表明：CO与NO 的竞争吸附会限制 N2O 的生成，同时N2O更大的吸附强度会使N2O 脱附困难。Pt-Pd 催化剂会促进 N2O 的生成与脱附。

关键词

稀燃 NOx 捕集器;CO 自抑制效应;氧化亚氮生成;竞争吸附;第一性原理;密度泛函理论

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