学术会议
激发态物质在纳秒脉冲放电辅助正戊烷/空气氧化中的动力学作用
刘楠 陈琪* 蒋显武 陈杰 张李东

分会场

内燃机碳中和与排放控制

摘要

尽管近年来在等离子体辅助燃烧方面取得了重大进展,但许多潜在的等离子体/燃烧相互作用机制仍然未知。诸如大型碳氢化合物的截面和涉及激发态的反应速率常数等关键数据仍然有限。为了解决这些问题,本文提出了详细的正戊烷/空气燃烧混合物氧化过程的详细等离子体化学机制,并通过包含一套完整的正戊烷截面和正戊烷激发态化学来研究。采用气相色谱法测定了烷烃(CH4、C2H6、C3H8)、烯烃(C2H4、C3H6)、甲醇、NO2和NH3的浓度,少量液相产物采用气相色谱-质谱法进行了定性表征。用r矩阵法得到了正戊烷的电子散射截面。利用Fridman α-模型和MMVT方法计算了参与化学反应的正戊烷激发态的速率常数。实验观察到反应物消耗随电压的增加呈线性增加,表明等离子体激发正戊烷与低温化学解耦。该动力学机制准确地预测了烷烃和氢的生成,并捕捉了总体趋势。然而,它低估了NH3和NO2的生成,说明NH3和NO2生成的某些反应途径被遗漏了。结果表明,由于系统中引入了氮,氧化分子O(1D)、O(1S)、N2(B)和N2(C)的激发态通过h原子抽离反应RH + X*→R + XH与正戊烷反应生成燃料自由基。正戊烷的激发态通过RH* + X→R + XH与O、H、OH反应形成正戊烷自由基,增强了链式初始反应。重要的是,在正戊烷/空气混合物中,在等离子体的辅助下,通过N2→N(2D)→nhh→NH2→NH3的途径产生氨。这些结果突出了激发态在复杂的正戊烷/空气等离子体化学体系中的重要作用。

关键词

等离子体助燃;正戊烷激发态;链起始反应;氨气;电子碰撞截面

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