分会场

内燃机碳中和与排放控制

摘要

柴油发动机冷起动后较低的尾气排放温度会导致SCR催化剂的NOx转化率下降，因此冷起动条件下柴油发动机的NOx排放量较高，具有NOx定温吸附与脱附功能的被动氮氧化物吸附（Passive Nitrogen Oxide Adsorption, PNA）材料具备解决柴油发动机冷起动NOx排放问题的潜力。 Pd-SSZ-13是一种NOx吸附性能较好的PNA材料，为了探究Pd-SSZ-13材料的NOx吸脱附性能及机理，对不同Pd负载量和水热老化温度处理的Pd-SSZ-13材料进行了NO-TPD, XRD, SEM和XPS表征，分析了不同制备条件对Pd-SSZ-13材料Pd物种分布和分子筛结构的影响。考虑到柴油发动机常见组分CO和HCs对PNA材料工作过程的影响，分别在理想混合气，CO和C3H6环境中对Pd-SSZ-13的蜂窝状涂覆样品和粉体进行了PNA性能测试和原位红外测试，解释了CO和C3H6影响NOx在Pd-SSZ-13材料表面吸附和脱附过程的机理。0.5 wt.%-4.0 wt.% Pd负载量的Pd-SSZ-13样品表征结果显示，Pd-SSZ-13在NO-TPD测试条件下的脱附峰分布在100 ℃-290 ℃和300 ℃-550 ℃的温度范围内；当Pd负载量在2.0 wt.% 附近时，有利于NO吸附的Pd(Ⅱ)物种含量最高，贵金属Pd利用率最高；Pd负载量大于2.0 wt.%的条件下，过量的Pd物种在煅烧阶段生成PdO2，Pd(Ⅳ)物种的比例增加，Pd利用率降低。经过650 ℃-850 ℃水热老化处理的Pd-SSZ-13样品表征结果显示，650 ℃-750 ℃的水热老化处理会导致Pd物种在Pd-SSZ-13材料表面重新分布，Pd2+离子的比例增加，Pd-SSZ-13的PNA性能得到提升；高于750℃的水热老化处理会破坏Pd-SSZ-13的分子筛结构，分子筛在高温下脱落的硅铝结构会影响Pd-SSZ-13的NO脱附规律导致其无法满足PNA材料的要求。管式炉内Pd-SSZ-13蜂窝状涂敷样品的PNA性能测试表明，在加入氧气和水蒸气的理想进气条件下，Pd-SSZ-13的NO脱附峰的位置改变至80 ℃-150 ℃和150 ℃-300 ℃；根据原位红外测试结果，NO与Pd离子生成的亚硝酰基配合物能够解释80 ℃-150 ℃脱附峰的出现，单齿硝酸盐的分解与位于150 ℃-300 ℃的NO脱附峰有关。在理想混合气的基础上通入CO后，管式炉内Pd-SSZ-13样品的NO吸附量降低，80 ℃-150 ℃的NO脱附峰接近消失；原位红外观测到NO，CO与Pd离子形成了配合物，CO在有限的Pd位点上同NO竞争吸附，导致了Pd-SSZ-13材料的PNA性能下降。在通入C3H6的条件下，Pd-SSZ-13样品在80 ℃-150 ℃的NO脱附峰也出现下降，同时在300 ℃-400 ℃出现了新的NO脱附峰；原位红外测试表明C3H6及其氧化物存在与CO类似的竞争吸附机制，因此减弱了低温脱附峰强度；由C3H6带来的有机官能团形成的有机硝基化合物具有较高的分解温度，导致了Pd-SSZ-13在300 ℃-400 ℃的温度范围内出现了新的NO脱附峰。

关键词

尾气后处理;氮氧化物;分子筛材料;PNA

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