学术会议
Fe基被动氮氧化物吸附材料研究:Pd-Fe相互作用
王一男 赵旭腾 陈婷 湛日景 林赫*

分会场

内燃机碳中和与排放控制

摘要

被动氮氧化物吸附技术(Passive NOx adsorbers,PNA)是一项用于处理发动机冷启动工况下NOx排放的先进技术,近年来被广泛研究。PNA的主要材料为Pd基分子筛,而以金属氧化物为主的PNA材料在简化制备工艺、降低材料成本等方面有着更大的潜力。本研究选用有着较强抗硫性以及氧化还原性能的Fe作为主要元素,制备了一系列Pd-Fe-Ti材料并对其氮氧化物吸附性能进行测试。尽管铁氧化物本身储存NOx能力一般,但是研究发现负载Pd之后Pd-Fe-Ti体系在Pd-Fe相互作用的促进下,其NOx储存能力显著提升,同时贵金属Pd更倾向于在催化剂表面富集并保持高度分散。在体系中Pd价态升高而Fe价态降低,提升了氧化还原性能以及电子转移能力。在NOx吸附过程中,Fe是主要的NOx储存位点,而Pd则作为促进剂,吸附NO或NO2分子并向Fe位点溢出。体系中Pd1wt%Fe0.3Ti的吸附能力最强,单位质量催化剂可吸附2.06g氮氧化物,并且在与CO共吸附或SO2吸附饱和状态下,都保持了较高的NOx储存效率。最后,Pd-Fe的相互作用改善了催化剂NOx的脱附温度区间,使其在250-350 °C范围内,并且脱附产物主要为NO2,有利于下游的快速SCR反应。本研究为兼顾活性以及抗性(CO/SO2)的PNA材料设计提供新的思路。

关键词

被动氮氧化物吸附;Pd-Fe相互作用;一氧化碳抗性;二氧化硫抗性;吸脱附机理

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