学术会议
等离子体催化合成氨中“放电+催化”耦合机制的解耦研究
周光照* 王子玉 张毅然 赵旭腾 陈婷 林赫

分会场

内燃机碳中和与排放控制

摘要

“碳中和”战略驱动下,零碳燃料氨有望成为未来内燃机的主体燃料之一,等离子体催化技术可以通过消纳分布式的可再生能源电力在常温常压条件下实现氨的绿色合成。加深对“放电+催化”耦合作用的理解有利于提高等离子体催化合成氨的性能。本研究通过CeO2和Fe/Ce半导体催化剂机械掺混绝缘Al2O3强化等离子体放电的方式对等离子体催化合成氨中“放电+催化”耦合机制进行解耦。结果表明,未掺混Al2O3时,Fe/Ce催化剂的氨浓度相比CeO2仅提高2.7%,掺混Al2O3后,Fe/Ce@Al催化剂的氨浓度相比Ce@Al最高可提高36.5%,Fe/Ce@Al相比Fe/Ce催化剂的氨浓度最高提高了102.6%。当掺混比 为1:3时,Fe/Ce@Al中的Fe/Ce催化剂产氨速率为纯Fe/Ce产氨速率的8.8倍。等离子体放电的伏安特性曲线、ICCD诊断表明绝缘材料Al2O3的掺混可以有效强化等离子体的气相放电,从而极大程度激发了半导体催化剂的催化性能。催化剂表征表明Fe/Ce催化剂相较于CeO2具备更加优异的合成氨催化剂特性,这解释了Fe/Ce@Al等离子体合成氨性能显著高于Ce@Al的原因。综合研究结果表明,优良的热催化合成氨催化剂只有在等离子体气相放电得到优化的前提下才能发挥出催化作用,这对等离子体催化合成氨的性能调控具有重要意义。

关键词

等离子体催化;合成氨;解耦;放电强化;催化剂

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