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交通能源与绿色燃料

摘要

在参数不确定性空间病态和信息高度不一致的情况下，采用不确定性量化和优化框架对化学动力学模型参数进行了逐步优化。作为开发实时UQ和优化化学动力学模型的统一框架的先决条件，本研究以乙醛为例旨在定义一个化学动力学模型，并完全基于物理信息来调节其不确定性。通过对>900项研究的>100,000次直接实验和量子化学计算数据，重新评估了79个关键反应的速率系数，并基于ATCT、NIST、TMTD等数据库和35个已发表的化学模型，重新评估了24个关键物质的热化学性质（Δhf(298K), s0(298K) and cp）。分别对动力学参数不确定性的温度依赖性和热化学参数不确定的非温度依赖性进行统计评估，发现更新后的模型参数与原始模型参数之间存在较大差异，表明完全基于物理信息重新评估动力学和热化学参数是非常必要的。更新的模型参数被修改进最近发表的乙醛化学模型，并根据现有的基础实验数据（123个点火延迟时间和385个物质浓度）和化学模型对其模型性能进行评估，结果表明在高温状态下模型性能获得明显提升。敏感性和通量分析也进一步强调了先前模型在表示关键途径方面的不足，特别是乙醛和甲醛消耗途径的分支比例。由于更新后的模型在物理上是真实的，其不确定性是完全基于物理层面上确定的，因此建立一个统一的实时UQ和优化框架是可行的。

关键词

乙醛化学;基于物理的模型重新评估;不确定性量化;优化

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